В период разведывательной работы в Чехословакии, выступая с нелегальных позиций, Быстролетов провел несколько ценных вербовок. Так, в 1927 году он успешно осуществил разработку секретарши французского посольства в Праге, которая имела доступ к секретной переписке своего посла, а также к шифрам внешнеполитического ведомства Франции. В дальнейшем «охота за шифрами» стала главным направлением деятельности разведчика.
В середине 1930 года Быстролетов переехал на нелегальную работу в Берлин и возглавил одну из групп нелегалов-вербовщиков. Коммерческое прикрытие позволяло разведчику совершать деловые поездки в различные европейские страны и успешно выполнять оперативные поручения Центра.
Так, в Женеве он завербовал швейцарца, имевшего родственников, работавших в шифровальной службе итальянского дипломатического ведомства, через которого он на регулярной основе стал получать итальянские шифры и коды. Через этого же швейцарца Быстролетов вышел на одного из сотрудников французской военной разведки, который также промышлял продажей шифров ряда иностранных государств. У француза были куплены бельгийские и австрийские шифры, а также ряд документов, касающихся каналов утечки секретной информации из Советского Союза.
В Лондоне Быстролетову удалось привлечь к сотрудничеству одного из руководителей шифровальной службы британского МИДа, специалистом по разработке шифров и дешифрованию. В течение трех лет работы с ним от источника были получены английские шифры, коды, дешифровальные таблицы, еженедельные сборники шифрованных телеграмм британского дипломатического ведомства и другая секретная информация.
Работа Быстролетова получила высокую оценку Центра. Приказом ОГПУ от 17 ноября 1932 года он был награжден боевым оружием.
В 1934 году Быстролетову удалось завербовать шифровальщика посольства Великобритании в Берлине, от которого поступала ценная документальная информация. Некоторые из документов оказались настолько важными, что были доложены лично Сталину. Работа советской разведки с источником успешно продолжалась до сентября 1939 года, когда он был выдан предателем.
Находясь за границей на нелегальном положении, Быстролетов выполнял и другие разведывательные задания Центра. Однажды ему было дано поручение нелегально вывезти из Италии добытый разведкой пулемет новейшей конструкции. Разведчик блестяще выполнил задание, играя роль больного английского лорда-миллионера, страдающего припадками эпилепсии и возвращающегося на родину в сопровождении сестры-монахини. Разобранный на части пулемет разведчик провез в сумке для гольфа.
Руководство ИНО ОГПУ высоко оценило работу Дмитрия Быстролетова. В представлении к награждению разведчика нагрудным знаком «Почетный чекист», в частности, отмечалось: «Работает в качестве заместителя резидента. Проявил себя как преданный, храбрый, настойчивый и дисциплинированный чекист. Своей исключительной выдержкой и проявленной при этом исключительной настойчивостью провел ряд разработок крупного оперативного значения. Участвуя лично в ряде опасных мероприятий, добился серьезных результатов».
Одновременно с разведывательной деятельностью в 1930–1936 годах Быстролетов учился на медицинском факультете Цюрихского университета и получил диплом доктора медицины по специальности «Акушерство и гинекология». Тогда же он, как практикующий врач одной из швейцарских частных клиник, сделал научное открытие о регулировании пола будущего младенца при планировании семьи.
