Библиотека имела огромный медицинский отдел, интерес к такого рода трудам объясняется, скорее всего, слабым здоровьем графа Николая Петровича.
Обширный исторический отдел содержал книги по всеобщей истории, истории многих стран мира, мемуары, относящиеся ко времени Великой французской революции. Любопытно, что историю России в его библиотеке представляли труды французских и английских авторов.
Почетное место занимали опубликованные его отцом в 1773 и 1774 годах документы деда, фельдмаршала Шереметева, переплеты изданий украшали гербовые суперэкслибрисы Шереметевых.
Немалое место занимали в библиотеке сочинения отцов церкви, в основном западноевропейских католических авторов, а также философские трактаты Монтеня, Вольтера, Руссо, Монтескье.
Библиотека, собранная графом Н.П. Шереметевым, была типичной для интеллектуальных запросов образованного русского аристократа эпохи Просвещения. Она бережно сохранялась его сыном и внуком и всегда хранилась отдельно как памятник своего времени.
Образы жизни графа Николая Петровича в московский и в петербургский периоды жизни сильно отличались друг от друга.
В Москве, при жизни отца и после его смерти, граф Шереметев жил широко и хлебосольно, оправдывая свое прозвание «Крез меньшой». В Петербурге, несмотря на высокое служебное положение, он жил далеко не так широко и открыто. Близких друзей среди равных ему по происхождению и богатству было немного. С юных лет дружил с князем Александром Борисовичем Куракиным, который в годы царствования Павла был вице-канцлером. Еще со времени жизни в Москве поддерживал близкие отношения с Дмитрием Адамовичем Олсуфьевым, московским губернским предводителем дворянства.
Другой близкий ему человек, князь Андрей Николаевич Щербатов, приходился ему родственником, поскольку его матерью была Анна Васильевна Шереметева, дочь Василия Серге евича Шереметева.
Князь Петр Васильевич Урусов, его дальний родственник, и князь Александр Михайлович Голицын в московский период сблизились с ним из-за особого пристрастия к театру. Граф Николай Петрович оплачивал театральную ложу для князя Урусова.
Среди более-менее близких ему людей в Петербурге надо назвать еще графа Григория Григорьевича Кушелева, который служил при Малом дворе и звался среди современников «гатчинским адмиралом». Он был соседом графа Николая Петровича – его дом находился рядом с Фонтанным домом.
В столице он поддерживал отношения с князем Николаем Борисовичем Юсуповым и графом Павлом Сергеевичем Потемкиным – страстными театралами и меломанами.
С некоторыми вельможами он был связан по долгу службы в Сенате или при Дворе. Среди них петербургский генерал-губернатор (и организатор заговора против императора Павла) граф Петр Алексеевич Пален, граф Юлий Помпеевич Литта – посланник Ордена Святого Иоанна Иерусалимского (позже – обер-гофмейстер двора), статс-секретарь Дмитрий Прокофьевич Трощинский, управляющий Кабинетом императрицы Марии Федоровны Михаил Иванович Даноуров. Он состоял в переписке с Екатериной Романовной Дашковой и с Гавриилом Романовичем Державиным, главным образом, по делам службы.
Содержание его петербургского дома было поставлено с размахом. Штат служащих – огромный, по некоторым данным, он составлял более 300 человек, как из крепостных, так и из вольнонаемных, что обходилось графской конторе почти в сто тысяч рублей ежегодно.
