В Петрозаводск Владыка прибыл пароходом накануне праздника «осенней Казанской» и на следующий день совершил первую Божественную литургию в городском соборе. Свою паству Владыка благословил Казанской иконой, прекрасной работы в золотом окладе, которую он подарил храму.
Епископу Ионафану досталась обширная, но небогатая епархия, которой он управлял с большой заботой и любовью. «В 1870 г. в ней насчитывалось 106 каменных и 323 деревянных приходских храмов…, 5 каменных и почти 1300 деревянных часовен. В 20-ти беднейших приходах, благодаря жертвователям, привлеченным Владыкой, были построены новые церкви с домами для причта и школами» Владыка постоянно совершал поездки по епархии, освящал новые и отремонтированные храмы, служил в отдаленных приходах в дни престольных праздников, говорил проповеди, встречался с паствой.
В 1872 г. Россия торжественно праздновала 200-летие со дня рождения императора Петра Великого. С размахом прошли праздничные торжества в Петрозаводске. К этому времени завершилось строительство кафедрального собора и здания Олонецкой духовной семинарии. 21 мая новый собор, который строили долгих двенадцать лет всей губернией, Владыка Ионафан освятил в честь и славу Воскресения Христова (позднее, в 1875 г., его переосвятили в честь Святого Духа). А 30 мая была освящена семинария. После капитального ремонта освятили и древний Петропавловский собор, построенный, по преданию, по планам и чертежам самого Петра.
При епископе Ионафане из Каргополя в Петрозаводск перевели духовное училище, созданное по распоряжению архиепископа Аркадия в 1858 г. при Каргопольском женском монастыре для девочек из семей беднейшего духовенства и сирот. Переместившись в 1874 г. в губернский Петрозаводск, училище повысило свой статус, улучшилось его материальное обеспечение. В училище стали отдавать девочек из более обеспеченных семей епархиального духовенства, не забывали и сирот. Позднее женское епархиальное разместилось в каменном двухэтажном здании у моста, в котором епископ Ионафан освятил устроенную для воспитанниц церковь в честь и славу Покрова Пресвятой Богородицы. Ныне здесь, к стыду наших современниц, кроме женской больницы находится и городской абортарий.
В бытность Владыки Ионафана на улице Гоголевской напротив нового здания семинарии был построен новый двухэтажный Архиерейский дом с домовой церковью, в здании которого в годы советской власти был расположен Дом офицеров. В старом же Архиерейском доме разместилась Духовная консистория. В летней резиденции Олонецких епископов на Древлянке был обустроен домовой храм в честь и славу Преображения Господня. Дом с церковью в народе стали называть Архиерейской дачей, и жители окрестных домов приходили в храм помолиться вместе со своим Владыкой. Буквально в последние дни своего пребывания на Олонецкой кафедре, в начале 1877 года, Владыка Ионафан благословил строительство еще одной церкви в Петрозаводске – на Неглинском кладбище, которую горожане решили устроить в честь 100-летнего юбилея присвоения заводской слободе императрицей Екатериной Великой статуса города.
За свои неустанные труды епископ Ионафан был награжден орденами Святой Анны первой и второй степеней, Святого Владимира второй и третьей степеней, бриллиантовым крестом на клобук (15.05.1894 г.).
28 февраля 1877 г. епископа Ионафана перевели на древнюю Ярославскую и Ростовскую кафедру, там же через 10 лет он был возведен в сан Архиепископа (15.05.1883 г.).
